Author: Hanna Skliarova; Type of thesis: PhD Thesis
Abstract: Il 99mTc è un radionuclide estremamente importante, utilizzato in più dell’80% degli esami diagnostici. Generalmente, il 99mTc viene estratto da generatori portatili contenenti il 99Mo (quest’ultimo proveniente dai reattori a fissione che utilizzano 235U altamente arricchito). Il 95% di tutta la produzione mondiale del radionuclide 99Mo è attualmente supportato da cinque impianti nucleari, alcuni dei quali hanno raggiunto più di 50 anni di attività. E sono pertanto esposti a frequenti e improvvise interruzioni che causano periodici cali nella produzione del 99Mo. Presso i Laboratori Nazionali di Legnaro dell’Istituto Nazionale di Fisica Nucleare (LNL-INFN) si è scelta la strategia basata su acceleratore, come alternativa alla via standard per avere una soluzione di riserva in caso di una nuova crisi del 99mTc. Tra le varie possibilità studiate, la migliore, e più promettente, è la produzione diretta del 99mTc attraverso l’irraggiamento, con fascio di protoni, di target di 100Mo arricchito. Un’ulteriore alternativa è la produzione nel nuclide precursore 99Mo nella stessa cornice di irraggiamento. Riguardo la produzione indiretta del 99Mo, il principale svantaggio è l’attività specifica piuttosto bassa se paragonata alla fissione nucleare nei reattori. Pertanto, la produzione del 99mTc a partire dalla reazione 100Mo(p,2n)99mTc, è stata sviluppata e valutata presso LNL-INFN; tuttavia alcune questioni devono ancora essere risolte. Il problema chiave in esame è il design e la costruzione di un target idoneo per la produzione del radionuclide e il recupero del costoso isotopo 100Mo dopo la produzione del radiofarmaco a base di 99mTc. Infatti, solo una tecnologia consolidata e a circuito chiuso può rendere competitiva la via basata sull’acceleratore con la produzione standard basata sul reattore nucleare. Per massimizzare la resa della reazione nucleare, la produzione dovrebbe essere effettuata alle massime correnti protoniche. Questo significa che il target dovrebbe fornire un’elevata efficienza di dissipazione del calore. Un sistema di target solido standard si suppone essere costituito dal materiale target depositato su un backing plate, raffreddato con liquidi. Per massimizzare la dissipazione del calore, il target dovrebbe essere costruito con un materiale avente la massima conducibilità termica, e dovrebbe essere usato un metodo che fornisca un buon contatto termo-meccanico tra il materiale target in sé e il backing plate. Al fine di consentire la massima velocità di produzione di 99mTc attraverso il ciclotrone, la tecnica di deposizione metallica deve garantire: • buona conducibilità termica del Mo; • spessore uniforme e controllato dello strato di Mo; • elevata densità del Mo (bulk-like); • basso livello di ossidazione del Mo; • buon contatto termo-meccanico con il backing plate. Le più comuni tecniche di deposizione per produrre il target di Mo, che includono la sinterizzazione, l’elettrodeposizione, laser melting, laminazione, ecc., non sono in grado di soddisfare i suddetti requisiti. Il gruppo dell’LNL-INFN ha proposto di usare il magnetron sputtering come tecnica base per depositare il 100Mo direttamente su un backing plate. Una delle principali sfide tecnologiche di questa tesi è stata quella di sviluppare un metodo per depositare film ultra spessi (centinaia di micrometri) di metalli refrattari (Nb e Mo) con la tecnica magnetron sputtering. I film depositati con il metodo proposto sono risultati densi (>98% della densità bulk) e aderenti al backing plate ad alta conducibilità termica. Il comportamento termico del sistema (100 µm di spessore di Mo depositato su un backing di rame) è stato testato sotto fascio a 15.6 MeV e 60 µA. Il film di Mo spesso 100 µm depositato con la tecnica magnetron sputtering sul backing di rame ha mostrato un’eccellente stabilità termomeccanica (nessuna delaminazione o rottura) sotto un fascio di protoni di circa 1 kW/cm2 di densità di potenza. Il rame è lontano dall’essere un materiale ideale per il backing plate, poiché si dissolve nella soluzione reattiva di H2O2 nella quale il materiale target è normalmente disciolto dopo l’irraggiamento e prima della separazione chimica, utilizzando un modulo 100Mo/99mTc. Questi svantaggi costringono ad usare moduli di separazione aggiuntivi per ottenere il prodotto finale puro, ma questi sono incompatibili con la necessità di abbreviare e automatizzare le procedure. Il concetto proposto in questa tesi include un sottile strato di materiale ceramico chimicamente inerte, per evitare impurità di radioisotopi. A questo scopo, sono stati proposti i materiali ceramici ad alta conducibilità termica, come parte del target plate. Per minimizzare l’energia persa sulla parte ceramica, è stato minimizzato il suo spessore. Inoltre, per mantenere una rigidità meccanica del sistema, e minimizzare i costi del target, i substrati ceramici sono stati brasati in vuoto a un backing plate di rame. Per realizzare questo prototipo, è stata studiata la brasatura in vuoto dei materiali ceramici con i metalli con diversi filler brasanti. Sono stati usati filler a base di rame in forma pastosa “home-made” per la preparazione del prototipo di target. Al fine di migliorare il contatto brasato, la parte ceramica è stata metallizzata con un sottile strato di Ti depositato con la tecnica magnetron sputtering. I prototipi di target sviluppati sono stati preparati depositando, mediante magnetron sputtering, 100µm di Mo su dischi ceramici che sono stati brasati al supporto metallico ad alta conducibilità termica (rame). I prototipi di target prodotti hanno mostrato buona stabilità termomeccanica sotto la massima potenza di fascio di protoni del ciclotrone GE PETtrace (60 µA, 15.6 MeV, densità di potenza di circa 1 kW/cm2). Sono stati realizzati test brevi (1 minuto) e test lunghi, più vicini alle condizioni di irraggiamento per la produzione. Per diminuire i costi per la produzione di 99mTc con il metodo basato su ciclotrone, è stato sviluppato un sistema per recuperare in forma metallica, il costoso 100Mo dagli scarti del modulo di separazione. In questo modo, il metodo proposto permette il recupero del MoO3 con un’efficienza del 94% partendo dallo scarto, arricchito di Mo, del modulo. La seguente riduzione dell’ossido di molibdeno, in un sistema chiuso in sovrappressione di idrogeno (senza flusso di idrogeno), fornisce più del 95% di Mo metallico. Lo stesso metodo di recupero può essere applicato per minimizzare le perdite del costoso 100Mo durante la deposizione via magnetron sputtering.
National Institute for Nuclear Physics
